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化学家开发铁磁单原子自旋催化剂 用于促进水分解反应 焦点

2023-05-27 22:19:36 来源：互联网

新加坡国立大学(NUS)的化学家开发了一种可扩展的水热方法，用于获得铁磁性单原子自旋催化剂，该方法可以在磁场的影响下提高水分解反应的效率。

使用可再生资源电解水是一种有前途的制氢技术，并且在全球范围内越来越受到关注。这是因为氢被视为一种有前途的替代品，可以解决人们对可能导致气候变化的化石燃料碳排放的日益担忧。


【资料图】

然而，通过水电解产生氢气主要受到称为析氧反应(OER)的相关过程的缓慢动力学的限制。贵金属基电催化剂常用于OER工艺，以改善其较差的效率。一类被称为非均相铁磁性单原子自旋催化剂(SASC)的开创性催化材料，当与外加磁场一起使用时，具有加速这种化学反应的巨大潜力。

然而，为开放式教育资源流程设计如此高效和强大的SASC仍然被认为是一项重大挑战。

由新加坡国立大学化学系陆炯副教授领导的研究团队开发了一种通用且可扩展的方法，用于通过水热方法合成一系列具有可调高负载的SASC。这允许引入不同的分子前体，包括金属盐(M2+)、钼酸铵四水合物和硫代乙酰胺在一个处理步骤中。

主要创新在于在合成过程中创造操作酸性条件，可以抑制掺杂剂聚集成金属纳米颗粒。使用这种方法，掺杂剂能够将自己作为单个原子均匀地分散在材料上以实现高密度取代，这对于自旋催化剂的正确形成和提供铁磁效应非常重要。

这是与中国中山大学罗欣教授、新加坡化工、能源与环境可持续发展研究所的席世波博士和淡江大学的庄正浩教授合作的成果。

这项研究突破发表在《自然纳米技术》杂志上。

研究人员使用二硫化钼(MoS2)作为主体材料，发现掺杂比最高可调20：100，适用于各类M型1/MoS2SASC (M1=锰，铁，镍，钴)。通常，较高的掺杂密度会降低相邻磁掺杂剂位点之间的平均间距并增加长程磁阶。

本研究工作展示了一类具有巨磁场增强(MFE)的新型鲁棒铁磁SASCs的概念设计和合成，可用于在常用磁场下加速水和盐水电解。

尽管MFE对化学反应的影响已在均相自旋催化系统以及本体固体催化剂(例如，混合氧化物和金属)中得到利用，但设计具有原子精确活性位点的先进非均相自旋催化剂以提高反应动力学并探索其机理见解仍然具有挑战性。

这是因为必须解决多种复杂性，包括设计具有单个位点内强短程量子自旋交换相互作用(QSEI)的明确定义的活性位点的能力(局部磁性)和相邻位点之间的长程铁磁排序(全局磁性)。

这项工作的主要新颖之处超出了综合方面。实验和理论联合研究表明，研究人员开发的所有SASC均表现出原子间QSEI，通过强p-d轨道杂化诱导相邻硫原子上自旋密度离域的局部磁矩。

在他们涉及使用Ni1/MoS2SASC是一种约0.5特斯拉(永磁体通常可获得的磁场)的温和磁场，当应用时，可将OER磁电流显着增强约3，000%。与商用二氧化铱(IrO)相比，它在海水和纯水分解池中也表现出优异的反应性和稳定性2)催化剂。

卢副教授说：“这一发现表明，铁磁SASCs提供了强大的磁电效应来加速水电解。该方法为设计和用于水和盐水电解槽技术的非贵金属基铁磁SASC提供了前所未有的机会。

“我们计划结合磁场大规模合成铁磁单原子自旋催化剂，以开发能够降低成本并提高水与海水电解分解绿色制氢效率的解决方案，”卢副教授补充道。

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